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下山 巖; 平尾 法恵; 馬場 祐治; 和泉 寿範; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一
Clay Science, 18(3), p.71 - 77, 2014/09
粘土鉱物からの放射性Cs除去に用いる新たな乾式法として低圧昇華法を提案する。非放射性Csを飽和収着した福島産バーミキュライトを低圧及び真空環境下において加熱し、熱重量分析(TGA), 昇温脱離法(TDS), X線光電子分光法(XPS)により調べた。低圧環境下でのTGAではCs脱離に関与する質量減少が観測されたが、大気中では観測されなかった。高真空環境下のTDS測定により、Cs脱離成分のピークが680
Cに観測された。高真空環境下の3分間の800C加熱処理により約40%のCsが脱離したことをXPS測定から明らかにした。さらにNaCl/CaCl
混合塩を添加することにより、TDSにおけるCs脱離成分のピークが200Cほど低温側にシフトすることを見いだした。これらの結果は塩添加した低圧昇華法により、従来の乾式法よりも低い温度でのCs除染が可能であることを実証している。
not registered
PNC TJ1635 97-001, 3 Pages, 1997/03
硝酸セリウム水溶液を噴霧熱分解して得られた酸化セリウム顆粒(H8-1
H8-6)及び他の方法で作製した粉末(H8-7)を、成形特性、焼結特性の観点から以下の測定により評価した:顆粒粉末のSEM観察、熱重量/示差熱分析、成形時の圧密特性、成形体の気孔径分布、焼結挙動、焼結体破断面のSEM観察。顆粒粉末のSEM観察では7種類の試料は4つのグループに分類された:第一グループH8-1、2、3、第二グループH8-4、第三グループH8-5、6、第四グループH8-7。このグループ分けは成形体の気孔径分布、焼結体の焼結挙動および微構造にも当てはまった。熱重量・示差熱分析では800
まで重量の単調な減少が観測されたが、熱分解反応等を示すDTAピークは観測されなかった。圧密特性評価では3800kgf/cm2までの加圧で成形体の密度変化に編曲点を示すものと示さないものの二種類が観測された。噴霧熱分解顆粒より作製した成形体の焼結挙動は全てH8-7に劣り、その中で第三グループが良、第一グループが中、第二グループ(H8-4)が下の成績であった。H8-7を除くグループにおいて、1600一時間の焼結で得られた最高密度はH8-6の6.19g/cm3、RD:84.8%であった。微構造観察では、焼結後も顆粒内の気泡に起因すると思われる大型の気孔が多数観測された。高圧成形(3800kgf/cm2)されたペレットは焼結による到達密度が通常圧で成形されたペレットより大幅に向上した。
高野 公秀; 湊 和生; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*
JAERI-Research 97-021, 19 Pages, 1997/03
JAERI-Research-97-021.pdf:0.74MB
酸化物燃料中での生成が予測されているウラン酸セシウムについて、熱膨張率と熱伝導率の測定用試料として、CsUO
とCsUO
の2種類の試料をU
O
とCsCOから調製した。調製に際して、自由エネルギー最小化法に基づく熱力学計算コードによる化学平衡計算を行い、これらの化合物が生成および分解する温度を評価し、その結果から試料の調製温度を決定した。調製した2種類の試料に対してX線回折を行い、それぞれ単相の試料が得られたことを確認した。また、熱重量分析および示差熱分析を行い分解温度を測定し、化学平衡計算の結果と比較したところ、両者はほぼ一致した。
not registered
PNC TJ1635 95-001, 9 Pages, 1995/03
セリウム硝酸塩水溶液を種々の条件で噴霧熱分解して得られた酸化セリウム粉体を以下の測定により評価した:熱重量/示差熱分析、粉末X線回折、比表面積、タップ密度、安息角、圧密体密度、気孔径分布、粉末X線回折により粉体中に依存する結晶層は酸化セリウムのみであることが確認されたが、熱重量分析によりかなり高温(800程度)まで重量減少が続き、硝酸根が残留していることが示された。重量減少量は高温で調製された粉体ほど少ない。比表面積は調製温度が高くなるほど小さく(一次粒径が大きく)なる傾向を示した。X線回折の回折線の半値幅と比表面積には対応関係があった。タップ回数を増やして行ったときのタップ密度の変化の仕方には二つのパターンが見られた。第一のグループの粉体はタップ回数とともにタップ密度が単調に増加し、第二のグループの粉体ではある回数まで密度が増加した後一定となった。安息角の測定は粉体の流動性の目安となるが、流動性の高い粉体がタップ密度の第二グループの粉体に対応した。タップ密度の最も高かった粉体は最も流動性の低い粉体であった。高い圧密体密度が得られた粉体もタップ密度の第二グループの粉体に対応した。これらタップ密度、安息角、圧密体密度の測定値は粉体の粒径と粒子間の相互作用を反映したものと考えられるが、与えられた調製条件(原料水溶液濃度、調製温度)との間には系統的な関係は見いだせなかった。気孔径は0.02
mと0.085mにピークを持つバイモーダル分布を示した。
not registered
PNC TJ1281 94-001, 38 Pages, 1994/02
放射性廃棄物の地層処分の安全性評価において、放射性核種の吸脱着の性質は固相濃度と液相濃度との比、いわゆる分配係数として表現されている。しかしながらこのパラメータは環境条件によって大きな変動幅をもち、理論的な説明については未だ検討不十分な状態にある。吸着現象そのものが、物理的・科学的に様々な過程の複合的な集積であり、これを説明するには、各過程に対する理論を研究し、それらを有機的に結合することが必要である。本研究は、その一ステップとなるべく、昨年度の同テーマの研究を引き継ぎ、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。高レベル放射性廃棄物の地層処分研究において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。本研究は、平成4年度の業務遂行に引き継ぎ、地層処分の安全性上重要な核種であるSuを使用して、人工バリア材料に含まれる鉄含有鉱物表面を被覆していると考えられる
-FeO(OH)への収着メカニズムについて解明することを目的とする。
田辺 哲朗*
PNC TJ1605 91-002, 22 Pages, 1991/03
本研究は、使用済み燃料から酸化揮発し易いRu,Moを選択的に分離回収するための技術を研究開発することを目的とし、これに係わる文献調査及び基礎実験を行なうものである。 本年度は、特に空気中並びに酸素プラズマ中でのMo及びRu単体あるいはMo-Ru合金の酸化挙動について基礎的実験を行ない、酸化蒸発法の応用法について次のような成果を得た。1) 空気中1000の酸化によりMo、Ru両者ともに酸化される。この際MoはMoO3として酸化蒸発するがRuはRuO2として固相に残される。このため両者の分離そのものは可能であるが、RuをRuO4として蒸発させることは出来ない。2) 空気中500での酸化ではMoは酸化されMoO3となるが蒸気圧が十分高くないので揮発回収することは出来ない。Ruは殆ど酸化されなかった。3) 酸素プラズマ中での酸化によりMoは室温でもMoO3にまで容易に酸化される。Ruもわずかに酸化されている兆候が見いだされたが、定量的に評価するには至っていない。
下山 巖; 平尾 法恵; 馬場 祐治; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 和泉 寿範
no journal, ,
福島における現在の主な放射性汚染物質であるCsはそのほとんどが土壌中の粘土鉱物に取り込まれている。粘土鉱物からのCs乾式除去を目的として、本研究では非放射性Csを飽和収着させた福島産バーミキュライトに対して真空及び低圧加熱処理を行った。Csの脱離挙動に関しては昇温脱離法(TDS)により調べた。また、大気中と低圧中の比較を熱重量分析(TGA)により行った。TGAとTDSの結果から大気中の加熱では脱離しないCsが低圧加熱により脱離することを見いだした。また、NaCl/CaCl混合塩を添加した場合、Cs脱離温度が200Cほど低温側にシフトすることを見いだした。粘土鉱物中に残留したCsについてはX線光電子分光法(XPS)により定量分析を行い、塩添加せず真空中で800C加熱した試料では、約4割のCs除去が確認された。また、塩添加した試料では320Cで約6割、450C加熱で約7割のCs除去が可能であることがわかった。以上の結果は真空(低圧)昇華法と塩添加の組み合わせが従来の乾式法よりも低温でのCs除染の可能性を持つことを示唆している。
瀬川 智臣; 濱場 大周*; 吉田 英人*; 福井 国博*
no journal, ,
使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。マイクロ波を用いた金属硝酸塩水溶液の脱硝反応機構を明らかにするため、新たにマイクロ波熱重量分析装置を開発した。試料の両端に設置した電力計により、マイクロ波吸収エネルギーの計測、また、温度変化及び重量変化を連続的に測定することを可能とする。本装置により、硝酸銅水溶液を用いたマイクロ波脱硝法による金属酸化物粉末の生成プロセスを調査した。本研究の結果、マイクロ波加熱においては、従来の外部加熱と類似した反応経路をとることが明らかとなった。
の酸素自己拡散係数渡部 雅; 砂押 剛雄*; 加藤 正人
no journal, ,
MOX燃料の焼結挙動、酸化・還元反応及び酸素再分布は燃料中の酸素拡散によって支配されており、これらの挙動を評価するためには酸素自己拡散係数が必要となる。しかしながら、MOX燃料における酸素自己拡散係数の測定はほとんど報告されていない。したがって、本研究ではMOX燃料の酸素自己拡散係数を
O同位体交換法と熱重量法を組み合わせて測定した。
田丸 彩夏*; 瀬川 智臣; 山田 雅晃*; 深澤 智典*; 石神 徹*; 福井 国博*
no journal, ,
使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法が使用されている。高速炉燃料製造における製品粉末品質の向上のため、マイクロ波加熱と外部加熱を併用したマイクロ波ハイブリッド加熱法の開発を進めているが、加熱機器の設置による放電や誘導電流による機器の損傷が懸念される。そのため、外部加熱源として高誘電損失材料のカーボンナノチューブ(CNT)を含有したセラミックス複合材料を適用したマイクロ波ハイブリッド加熱法の検討を進めている。ハイブリッド加熱においては、加熱条件の最適化が必要となるため、本研究ではキャビティ型反応装置におけるハイブリッド加熱の特性および被加熱試料と加熱媒体の比誘電損失との関係について評価を行った。マイクロ波熱重量分析法により測定した加熱媒体のCNT含有率アルミナと被加熱試料のフェライト粉体および酸化ニッケル粉体の比誘電損失の値は、空洞共振器法による値に比べて、キャビティ型反応装置を用いたマイクロ波加熱試験における加熱の選択性と整合しており、マイクロ波加熱特性を評価する際の指標として適切であることを確認した。
